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Synergistic electroreduction of nitrate to ammonia via bimetallic Fe-Cu sites

supported on hierarchical porous carbon

分級多孔碳負載Fe-Cu雙金屬位點及其協同電還原硝酸鹽制氨性能

作者信息：

Yu Li, Pengpeng Qiu, Chunhong Qi, Minghao Li, Meng Xie, Guihua Zhu, Wei Luo

State Key Laboratory of Advanced Fiber Materials, College of Materials Science and Engineering, Institute of Functional Materials, Donghua University, Shanghai, 201620, China

https://doi.org/10.1016/j.tramat.2025.100030

文章介紹：

氨作為一種重要化學品，廣泛應用于肥料生產、工業流程及新興能源系統，在現代社會中具有關鍵作用。目前全球氨年產量超過1.5億噸，其中大部分通過高能耗的哈伯-博施工藝合成。這種傳統方法需要約500℃高溫和超過100個大氣壓的極端條件，導致巨大能耗和全球二氧化碳排放量的顯著增長。相比之下，電化學硝酸鹽還原反應為合成氨提供了可持續的替代路徑，其操作條件更溫和且能耗更低。除可持續生產的優勢外，該技術還能有效去除水體中硝酸鹽污染，具有雙重環境效益。

為實現高效硝酸鹽電還原，催化劑需具備精心設計的電子結構、優化的活性位點及高比表面積。單原子催化劑因其原子利用率最大化、電子結構可調及活性位點均勻分布等優勢，在硝酸鹽電還原領域受到廣泛關注。過渡金屬（如鐵、銅、鈷）憑借獨特的電子結構和催化特性，已被廣泛應用于硝酸鹽電還原單原子催化劑。例如Li等通過在空心碳納米籠上構建氮磷配位的單原子鐵催化劑，打破了鐵單原子的局部電荷對稱性，顯著提升了硝酸鹽電還原制氨性能；Gu等通過引入Cu-O和Cu-N不飽和配位，促進Cu-N不對稱配位環境，從而顯著提高銅單原子催化劑在硝酸鹽電還原中的催化效率。

然而單金屬單原子催化劑在某些情況下仍存在局限，特別是在活性位點電子密度和反應路徑選擇性方面。為突破這些限制，雙金屬單原子催化劑展現出超越單金屬體系的優勢：其可通過協同效應、優化的電子結構與多功能特性，顯著增強催化活性、選擇性和適應性，從而降低反應能壘并提高反應速率。與此同時，多孔碳材料因其高比表面積、優異導電性和卓越傳質性能，已成為理想的催化劑載體。

本研究成功研制了氮摻雜分級多孔碳球負載的雙金屬單原子催化劑（FeCu-NPCS），顯著提升了電化學硝酸鹽還原性能。得益于獨特的分級多孔結構和雙金屬單原子的協同效應，該催化劑展現出卓越的氨產率、高法拉第效率和優異耐久性。此外，以FeCu-NPCS作為陰極催化劑組裝的鋅-硝酸鹽電池表現出延長的運行壽命和穩定性，彰顯其在實際應用中的巨大潛力。

中文摘要：

開發可持續高效合成氨技術對推進碳中性能源系統和優化自然氮循環至關重要。利用N-O鍵的低鍵能及硝酸鹽在水中的高溶解度，電化學硝酸鹽還原反應有望替代高能耗的哈伯-博施法。本研究研制了一種氮摻雜分級多孔碳球負載的鐵銅雙金屬單原子催化劑，其在電催化硝酸鹽還原制氨過程中展現出卓越性能。該催化劑性能顯著優于單金屬基準催化劑，可實現97.42%的法拉第效率、82.72 mg h?¹ mgcat?¹的氨產率，并在150分鐘內實現近完全硝酸鹽去除。通過精細表征與密度泛函理論計算揭示，催化劑的高效性源于其分級多孔結構及鐵-銅雙金屬中心的協同電子效應，這種特性顯著增強了硝酸鹽吸附能力并降低了決速步能壘。此外，以該材料作為陰極催化劑組裝的鋅-硝酸鹽電池，在1000次循環中展現出高效合成氨能力與優異長效穩定性。本研究為揭示雙金屬單原子催化劑增效機制提供了重要理論依據，對可持續氮循環技術與先進能源器件開發具有重要指導意義。