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Nickel carrier transfer bridge for improved photocatalytic water splitting of Zn2GeO4

鎳載流子傳輸橋促進Zn?GeO?光催化分解水性能提升

作者信息：

Ruiqing Zou ^a b, Sibi Liu ^a b, Jie Su ^c, Weiheng Ding ^a b, Yijin Wang ^a b, Fei Yan ^a b, Peng Guo ^a b, Junchao Zhou ^a b, 

Youzi Zhang ^a b, Xuanhua Li ^a b

a State Key Laboratory of Solidification Processing, Center for Nano Energy Materials, School of Materials Science and Engineering, Northwestern Polytechnical University, Xi'an, 710072, China

b Research and Development Institute of Northwestern Polytechnical University, Shenzhen, 518057, China

c State Key Discipline Laboratory of Wide Band Gap Semiconductor Technology, Shaanxi Joint Key Laboratory of Graphene School of Microelectronics, Xidian University, Xi'an, 710071, China

https://doi.org/10.1016/j.tramat.2025.100006

文章介紹：

光催化分解水制氫技術被視為解決當前全球能源與環境危機的最有效途徑之一。近年來，金屬氧化物因其穩定性高、儲量豐富且無毒等優勢，成為極具前景的光催化劑材料，在光解水領域獲得廣泛應用。其中，Zn?GeO?（ZGO）憑借高載流子遷移率和導電性[7-9]展現出突出潛力，但嚴重的載流子復合問題制約了其光催化性能。

構建ZGO基異質結被認為是提升載流子分離效率與光催化活性的有效策略。一方面，單金屬助催化劑（如貴金屬Au、Pt、Ag及過渡金屬Ni、Fe等）可通過提供表面反應活性位點并增強載流子遷移效率來改善性能；另一方面，通過能帶結構匹配的半導體復合可誘導光生載流子定向轉移，促進電荷分離。Wang等構建ZGO/ZnS緊密異質結顯著提升了產氫性能；Hou等通過ZGO/CdS復合體系提高了載流子分離效率；后續研究還發現，在ZnO/Zn?GeO?異質結表面沉積Cu助催化劑可增強光吸收并抑制電子-空穴復合。然而，現有ZGO異質結仍存在界面匹配不足導致的載流子復合問題，開發具有理想界面匹配的ZGO異質結光催化劑仍是實現高效光解水的關鍵科學挑戰。

本研究通過部分氧化策略構建了金屬鎳橋聯（Ni中間層）的NiO-Ni-ZGO光催化劑。Ni部分氧化形成的NiO與ZGO形成完美匹配界面，而未氧化的Ni作為載流子傳輸橋促進光生載流子的轉移與分離。原位拉曼表征中一級聲子模與羥基的協同變化揭示：NiO作為產氫活性位點，ZGO主要提供載流子。此外，金屬鎳中間層顯著降低了光生載流子傳輸阻力，并在產氫過程中獲得勢壘下降效應。最終NiO-Ni-ZGO的產氫性能較純ZGO實現大幅提升，優于已報道的ZGO基光催化劑。

中文摘要：

光催化分解水技術可將太陽能轉化為氫能，對降低化石能源依賴具有重要意義。構建異質結是促進電荷轉移的通用策略，但界面匹配不佳往往限制其電荷分離效率與光催化活性。本研究通過部分氧化策略，設計出具有鎳金屬橋接層（Ni夾層）的NiO-Ni-Zn?GeO?光催化劑，實現了優異的界面匹配。結構表征與原位拉曼分析表明：鎳夾層顯著優化了界面結構匹配，并引發聲子振動模式從一級縱波向一級橫波的轉變，證實NiO成為產氫與表面反應的活性位點。該鎳夾層為載流子分離提供了高效電荷傳輸通道，密度泛函理論計算進一步揭示其使氫氧鍵斷裂能壘降低36%。最終，NiO-Ni-Zn?GeO?的光催化產氫速率達到206.6 μmol·g?¹·h?¹，較純Zn?GeO?提升8倍以上。該研究為設計界面匹配良好、電荷分離高效的新型異質結提供了創新思路。